Der neoklassizistische Bau wurde als Kasino des „Offizierscorps der Landwehr-Inspektion Berlin e. V.“ errichtet. Im Gegensatz zur schlichten äußeren Erscheinung hatte es eine prachtvolle Innenausstattung und beherbergte Festsäle, Gästezimmer und ein Restaurant. Der repräsentativste Raum war der 665 m² große und elf Meter hohe Kaisersaal im zweiten Obergeschoss. Der Berliner Senat erwarb das im Zweiten Weltkrieg stark beschädigte Landwehr-Kasino im Jahr 1950 und stellte es der Kunstbibliothek zur Verfügung. Von 1978 bis 1986 nutzte die Berlinische Galerie die Räumlichkeiten für Ausstellungen. Mit dem Bezug des Neubaus der Kunstbibliothek 1993 am Kulturforum wurde das Haus lediglich noch als Depot und Werkstatt vom Museum Europäischer Kulturen und der Alten Nationalgalerie genutzt.